研究背景

X射线吸收光谱（XAS）能够灵敏反映吸收原子周围的配位环境与电子结构，是催化、能源材料和表界面化学研究中的重要表征手段。然而，XAS谱图是一维连续信号，其对应的原子结构则具有复杂的三维几何特征，二者之间存在显著的模态差异。现有机器学习方法通常将“从结构预测光谱”的正向问题和“从光谱推断结构”的反向问题分别处理，不仅难以实现知识共享，也往往只能预测归一化后的谱形，忽略吸收边位置和绝对强度等重要物理信息。另一方面，由于不同三维结构可能产生相近光谱，且同种配位原子的排列具有置换不确定性，传统确定性模型通常只能预测配位数、氧化态等粗粒度描述符，难以直接生成局域三维结构。

研究内容

针对上述问题，研究团队提出了面向XAS的统一双向多模态学习框架 Uni-XAS，将谱构关系建模重新定义为“跨模态对齐与条件生成”问题。团队首先整合XAS数据库与材料结构数据，构建了包含 328,839组结构—光谱配对数据、覆盖43种吸收元素的标准化评测基准。在此基础上，Uni-XAS将吸收原子中心的局域三维结构与一维XAS谱图映射至统一的共享表征空间，使结构检索光谱、光谱检索结构、正向谱图预测和反向结构生成能够在同一框架内协同实现。

在跨模态对齐方面，团队提出了XAS专用的对齐方法 XASLip。该方法在光谱编码过程中显式引入吸收边、谱峰斜率和局域曲率等物理信息，并设计吸收元素感知的表征约束，使模型不再仅依据不同元素之间明显的吸收能量差异进行匹配，而能够进一步识别同一元素内部由配位数、键长和局域几何变化引起的细微谱形差异。实验结果表明，XASLip在结构到光谱和光谱到结构的双向检索任务中均显著优于CLIP、SigLIP和SigLIP2等通用跨模态方法，其中双向首位检索准确率分别达到 38.00%和38.15%。

在正向预测方面，研究团队不再局限于归一化谱形，而是同时预测吸收边绝对能量和非归一化光谱强度。通过引入检索增强解码和共享表征空间一致性约束，模型能够调用相似局域结构对应的可靠光谱作为物理先验，有效减少吸收边能量漂移和强度尺度失真。Uni-XAS对吸收边位置的平均绝对误差降低至 0.0896 eV，绝对光谱强度预测的决定系数 R2R^2R2 达到 0.9067，整体性能优于现有代表性XAS预测模型。

更具挑战性的是从一维光谱反向生成三维结构。针对相同元素配位原子之间不存在固定编号、容易造成模型训练目标相互冲突的问题，团队提出了置换校正流匹配方法（Permutation-Rectified Flow Matching，PR-Flow）。该方法利用同种原子之间的最优传输匹配，在生成过程开始前建立物理一致的原子对应关系，从而避免生成结构向质心坍缩。在给定局域原子组成和原子数目的条件下，Uni-XAS能够根据输入光谱生成多个可能的三维局域配位结构，在最优传输均方根偏差和径向分布函数等指标上均优于多种经过适配的三维扩散及流生成模型。

研究成果与意义

该工作将传统上彼此独立的XAS正向预测与反向解析统一到共享的多模态表征空间中，推动XAS智能解析从单一性质回归进一步走向“谱图—结构”双向检索与生成。相关框架为建立可复用的谱学基础模型和标准化评测体系提供了新的思路，也为未来融合实验谱图、理论计算与材料数据库，辅助催化剂、能源材料及复杂表界面体系的结构解析奠定了方法基础。研究团队同时指出，目前的反向生成仍需预先给定局域原子组成，将模型进一步推广至含噪实验光谱和未知组成体系，是下一阶段的重要研究方向。