OP-DynaCat

DPA-DynaCat是面向团簇表面动态催化基元反应的通用势函数模型。由Au/Ag/Cu/Pt/Pd/Ni纯金属及二元合金团簇表面发生的H2/O2/H2O/CO/CO2/CH4等常见小分子相关基元反应的数据训练而来，适用于对上述体系的初步模拟和预测。该模型相比于DFT计算的结果可以给出准确预测，在能量和力上可以取得较好预测，同时相比于针对单一体系的机器学习势函数可以得到近似的反应自由能。通过此模型可以结合分子动力学进行增强采样，考虑反应过程中各异构体所带来的贡献，进而可用于计算反应能垒和反应自由能。

我们采用了CP2K进行DFT计算，选取PBE泛函和TZV2P基组，Cutoff根据体系情况分别设置。我们使用带有PBE函数和TZV2P基组的CP2K。我们首先使用相当低的平面波cutoff（例如450 Rydberg）和relevant cutoff（例如50 Rydberg）来预热，然后使用波函数以更高的cutoff重新启动。对于大多数系统，我们采用800 Rydberg的cutoff和50 Rydberg的relevant cutoff，以获得足够的精度，而对于特定体系，该值应遵循 https://manual.cp2k.org/trunk/methods/dft/cutoff.html 教程的实践以进行测试

针对每个体系，我们分别在各自体系上结合ai2-cat进行结合增强采样的同步学习训练，实现过渡态的高效采样，以高效训练适用于各基元反应过程的势函数。训练采用了`se_atten_v2` 描述子，并设置 `attn_layer` 为 0，特征网络采取 (25, 50, 100)，拟合网络采取 (240, 240, 240)。原子局域环境的截断半径采用8 Å，以尽可能包含团簇内所有原子的信息。损失函数中，能量的权重系数设置为从1到100，力的权重系数从1000到1，未加入Virial进行训练。

1. 下载并安装 LAMMPS: https://docs.lammps.org/Manual.html
2. 下载并安装 DeePMD-kit: https://github.com/deepmodeling/deepmd-kit
    当前的势函数是采用 DeePMD-kit v2.2.9 训练的，因此使用时请选取恰当的DeePMD-kit版本
3. 准备 LAMMPS 输入结构
4. 下载模型
5. 用 LAMMPS 调用MD模拟，注意为了可以正确计算反应自由能，请确保 Plumed 插件已启用并安装。 https://github.com/deepmodeling/deepmd-kit/blob/master/doc/third-party/lammps.md

[1] Gong, F.-Q.; Liu, Y.-P.; Wang, Y.; E, W.; Tian, Z.-Q.; Cheng, J. Machine Learning Molecular Dynamics Shows Anomalous Entropic Effect on Catalysis through Surface Pre-Melting of Nanoclusters. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202405379. https://doi.org/10.1002/anie.202405379.